0 1 图文摘要
装置主视图
石英舟及电极局部装置图
图 板式介质阻挡放电实验装置
三烯丙基异氰脲酸酯(TAIC)是一种用途极其广泛的精细化工产品,其生产废水难以通过传统的废水处理方法进行处理。
介质阻挡放电是一种高效去除水中难降解有机物的方法,通过研究单位面积有效放电功率、溶液初始pH、电导率、放电间距等参数对介质阻挡放电等离子体去除TAIC效果的影响,为该技术在高盐难降解废水治理领域的实际应用提供一定的科学依据和参考价值。结果表明,高放电功率、中性环境、低电导率、减小放电间距有利于提高TAIC去除率,实验最佳条件下TAIC去除率可达89.19%。
(1) TAIC的去除率随着单位面积有效放电功率的提高逐渐提高。单位面积有效放电功率的增强导致电极间的放电强度更加剧烈,放电产生的自由电子的数量和能量增加,提高了自由基和活性物质的生成数量。
(2)中性环境对TAIC的去除最为有利。由于TAIC不含有碱性或者酸性的基团,因此pH并不影响TIAC在溶液中的电离和存在状态。但强酸和强碱环境均会降低放电过程中TIAC的去除效率。
(3)溶液电导率升高、含盐量增加不利于TAIC的去除,因为较高的电导率表明溶液中的带电粒子浓度较高,游离离子会与放电过程产生的电子频繁碰撞,一方面消耗了大量的电能,降低了介质阻挡放电等离子体装置的能量利用效率;另一方面电能大量转化为热能,使溶液的温度迅速升高,不利于自由基和活性物质的产生。
(4)介质阻挡放电等离子体放电间距的增大会显著降低TAIC的去除率。放电间距增大,电极间的放电强度明显减弱,导致放电过程中自由基和活性物质的生成量减少,同时也降低了放电过程中的UV强度。
论文以典型的难降解有机物TAIC为研究对象,对介质阻挡放电等离子体去除TAIC过程中的各种反应参数进行了探讨,从单位面积有效放电功率、溶液初始pH、电导率、放电间距等方面探究了不同条件下介质阻挡放电等离子体去除TAIC效果的影响, 为该技术在高盐难降解废水治理领域的实际应用提供一定的科学依据和参考价值。
介质阻挡放电过程中,电极间空隙以及液膜表面会发生放电反应,产生大量的自由电子、自由基和活性物质,这些高活性物质通过气液表面传质进入溶液内部与TAIC反应,完成TAIC的氧化降解。
当放电功率增强时,等离子体反应器获得的能量增加,电极间的放电强度也更加剧烈,放电产生的自由电子的数量和能量增加,提高了自由基和活性物质的生成数量,TAIC的去除率也有相应的提高。
但是由于介质阻挡放电部分能量消耗在发热和溶液温度的升高上,过高的放电功率会导致放电间隙和溶液温度的迅速升高,加速O 3 等活性物质的分解,抑制TAIC去除率的进一步提高。
TAIC在强酸和强碱环境下的去除率最低,在弱酸和弱碱环境下去除率基本相同,中性条件下的去除率最高,且不同初始pH条件下TAIC降解过程的反应速率常数变化趋势与反应结束时TAIC去除率的变化趋势基本一致。
这主要是由于TAIC不含有碱性或者酸性的基团,因此pH并不影响TIAC在溶液中的电离和存在状态。但强酸和强碱环境对介质阻挡放电过程中产生的活性物质和粒子的数量与存在状态均会产生较大的影响。
在强碱环境下放电过程中会产生碳酸盐并且能够与?OH反应,但是强酸环境同样会抑制H 2 O 2 向?OH和HO 2 ?的转化,并会加快O 3 的分解速度,减少了O 3 参与反应的机会和转化生成?OH的数量。因此,酸性环境和碱性环境都会对TAIC的去除率产生一定的促进和抑制作用,但均没有产生决定性的影响。
有研究表明,放电过程中当溶液的导电率小于100 μS/cm时,?OH的产生速率最大,因此实验中当溶液初始导电率由25 μS/cm增加到115 μS/cm时,TAIC的去除率和反应速率并未发生显著的变化。当溶液导电率增加到240 μS/cm时,TAIC的去除率和反应速率均出现了明显的下降,这是因为溶液中的带电粒子浓度较高,会与放电过程产生的电子产生频繁的碰撞,一方面消耗了大量的电能,降低了介质阻挡放电等离子体装置的能量利用效率;另一方面电能大量转化为热能,使溶液温度迅速升高,不利于自由基和活性物质的产生,从而抑制了TAIC的去除。
放电间距从2 mm分别增加到3 mm和4 mm,TAIC去除率分别下降了19.97%和32.64%,反应速率分别下降了37.4%和53.96%,可见放电间距的增大会大幅降低TAIC的去除率和反应速率。这主要是由于放电间距的增大降低了电极间的电场强度,放电强度的减弱,会导致放电过程中自由基和活性物质生成量的减少,同时也降低了放电过程中的UV强度,因此TAIC的去除率显著降低。